设计电致发光材料的新策略

由材料科学家和理论化学家组成的团队进行的一项合作研究揭示了如何设计一种电致发光材料

（器件的关键组件，如LED灯和太阳能电池）以使其更有效地工作。

图片来源：宾夕法尼亚大学

一项新的研究详细说明了如何设计一类电致发光材料，如LED灯和太阳能电池等器件的关键部件，以提高工作效率。发表在《自然光子学》杂志上的实验和理论研究人员的共同努力，为这些材料和其他类似材料在未来的新应用提供了见解。

这项工作是宾夕法尼亚大学、首尔国立大学、韩国高等科学技术学院、洛桑联邦理工学院、田纳西大学、剑桥大学、瓦伦西亚大学、哈尔滨工业大学和牛津大学合作的结果。

两年前，宾夕法尼亚大学的理论化学家Andrew M. Rappe参观了首尔国立大学(Seoul National University)李泰宇(Tae-Woo Lee)的实验室，讨论很快转向了他们能否开发出一种理论来帮助解释他们的一些实验结果。他们研究的材料是溴化甲酰胺铅，一种金属卤化钙钛矿纳米晶体(PNC)。Lee小组收集的结果似乎表明，用这种材料制成的绿光LED比预期的工作效率更高。“我一看到他们的数据，就对结构、光学和光效率结果之间的相关性感到惊讶，一定有一些特别的东西。” Rappe说。

像甲酰胺化铅这样的PNC被用于光伏设备中，它们可以将能量储存为电能或在发光器件(LED)中将电流转换为光。在LED中，电子从多电子区(n型)输送到高能级的少电子区(p型)，在那里它们会找到一个低能级的空穴，进入其中发光。一种材料的效率取决于它将光转换成电的能力(反之亦然)，这取决于被激发的电子找到空穴的难易程度以及有多少能量以热能形式丢失。

为了解释Lee小组的研究结果，宾夕法尼亚大学博士后Arvin Kakekhani开始与首尔国立大学的Kim Young-Hoon和Sungjin Kim合作，开发一种关于这种材料意想不到的效率计算模型，并设计有针对性的后续实验来证实这些新理论。“我们花了很多时间把实验和理论交叉起来，使我们的每一个实验观察合理化，”Kakekhani在谈到研究过程时说。

经过几个月的交流和缩小潜在理论，研究人员使用一种被称为密度泛函（DFT）理论的方法开发了一个理论模型，这种建模方法依赖于量子力学中的数学理论。DFT在这一领域已经使用多年,它可以有效地整合非定域化的小量子力学相互作用（范德华力）的影响,在类似于本研究中使用的PNC的软材料行为中起主要作用。

利用他们的新模型，研究人员发现，如果量子点的尺寸更小，PNC的效率更高，因为电子发现空穴的可能性更大。但是，因为减小粒子的尺寸还意味着增加其表面积与体积的比率，所以这也意味着沿着材料表面存在更多容易出现缺陷的位置，在这些位置上，电子能量很容易丢失。

为了解决这两个挑战，研究人员发现了一种简单的化学替代，即用一种更大的有机阳离子胍取代甲酰胺，使颗粒变小，同时通过形成更多的氢键来保持材料的结构完整性。在这种合金化方法的基础上，研究人员发现了其他提高效率的策略，包括添加长链酸和胺来稳定表面离子，以及添加缺陷愈合基团来“愈合”任何可能形成的空位。

作为一名理论化学家，Kakekhani认为模型的预测与实验数据吻合得非常好，这在一定程度上归功于他使用了一种包含范德华力的理论。他说:“你不能让参数使理论特定于实验。这更像是第一性原理，而我们唯一知道的就是这种材料有什么类型的原子。事实上，我们预测的结果几乎是基于纯粹的数学运算和计算机中的量子力学理论，与我们的实验同事在实验室里的发现非常接近，这令人兴奋。”

虽然目前的研究为太阳能电池和LED等具有广泛应用潜力的材料提供了具体的策略，但这种策略也可以在材料科学领域广泛应用。“物联网的发展和光电计算的发展都需要高效的光源，而这些基于钙钛矿的新型LED可以引领这一趋势。”Rappe说。

对于Kakekhani来说，这项工作也强调了详细的、理论驱动的见解对于全面理解复杂材料的重要性。卡克哈尼说:“如果你根本不知道发生了什么，以及根本原因是什么，那么它就不可能真正扩展到其他材料。在这项研究中，长时间尝试排除那些实际上不起作用的理论是有用的。最后，我们发现了一个非常自相矛盾的深层原因。这花了很多时间，但我认为值得。”